Ils signèrent un contrat avec EMI en 1967 et sortirent quelques singles : Arnold Layne en mars, See Emily Play en juin. Sorti en août 1967, le premier album du groupe, The Piper at the Gates of Dawn (nom tiré d'un chapitre du Vent dans les Saules (The Wind In The Willows) de Kenneth Grahame), est considéré comme un exemple typique de psyché folk britannique. L'album fut un succès au Royaume-Uni, mais pas aux États-Unis. À cette période, le groupe partit en tournée avec Jimi Hendrix, ce qui leur valut une certaine notoriété.
En 1968, Syd Barrett souffre d'une dépression nerveuse attribuée notamment à l'usage prolongé de drogues psychédéliques (essentiellement le LSD), à la pression de vie de groupe, aux enregistrements et aux tournées permanentes. Il s'avère également que Syd souffrait depuis le départ de schizophrénie, qui se serait manifestée tardivement, peut-être déclenchée soudainement par les éléments cités ci-dessus. Sa contribution au deuxième album est trop bizarre pour être utilisée et ses performances scéniques se limitent à jouer la même note pendant toute la soirée. Le comportement de Barrett dans la vie courante est devenu imprévisible : il oublie où il se trouve, ne se rend pas aux concerts... Afin de permettre tout de même au groupe de jouer, les autres membres invitent le guitariste David Gilmour, ami d'enfance de Barrett, à rejoindre le groupe afin de pouvoir assurer des spectacles. Gilmour devait assurer les parties de guitare et de chant normalement assurées par Barrett. Pink Floyd joue ainsi à cinq pendant une très courte période, avant d'exclure Syd Barrett, devenu totalement incapable de jouer sur scène.
Alors que Barrett a écrit la majeure partie du premier disque, The Piper at the Gates of Dawn (1967), il contribue peu au second A Saucerful of Secrets (1968), forçant le groupe à prendre une nouvelle direction. Avec la perte de leur principal compositeur et fondateur, David Gilmour restera pour conserver l'intégrité du groupe. Avec son arrivée, le son se durcit un peu. C'est Roger Waters qui émerge comme éminence grise et parolier absolu de Pink Floyd.
Atom Heart Mother (1970), quant à lui, est un exemple d'album rock avant-garde avec une pièce éponyme de plus de 23 minutes sans paroles et avec orchestre, et une autre, Alan's Psychedelic Breakfast, où on entend quelqu'un, en l'occurrence Alan Stiles, prendre son petit déjeuner, entrecoupé de courts passages musicaux. Au même moment, ils contribuent à la musique du film Zabriskie Point de Michelangelo Antonioni, sorti en février 1970. Malgré une certaine insatisfaction du réalisateur, qui ne gardera finalement que quelques morceaux proposés par le groupe, la thématique et l'esthétique du film correspondent tout à fait à ce que Pink Floyd faisait à l'époque.
Meddle (1971) est probablement l'album qui a consacré Pink Floyd comme un des groupes majeurs de l'époque grâce à Echoes, un titre de 23 minutes, et One of These Days, devenu un classique de leurs concerts. Par ailleurs, c'est Meddle qui définit le son de Pink Floyd comme progressif, c'est-à-dire de longues pièces complexes et souvent divisés en plusieurs mouvements. Finalement, Obscured by Clouds (1972), une autre bande sonore de film (La Vallée), confirme la voie empruntée par les musiciens de Pink Floyd.
Dark Side of the Moon et les trois albums suivants (Wish You Were Here, Animals et The Wall) sont souvent considérés comme les plus aboutis de la carrière de Pink Floyd. Des tensions commencent à émerger lors de l'enregistrement de Wish You Were Here et elles auraient pu conduire à la dissolution du groupe, mais les efforts des membres génèrent un excellent album, avec des paroles touchantes. Le morceau principal Shine On You Crazy Diamond est un long hommage à Syd Barrett dont l'esprit semblait continuer à hanter le groupe.
En 1977, avec l'enregistrement de l'album Animals, le groupe est de plus en plus critiqué et stigmatisé par le courant punk pour qui il symbolise l'avachissement et la prétention du rock bien loin de la simplicité des débuts du rock'n'roll. Les animaux sont utilisés comme métaphores des hommes dans certains titres de l'album Animals, influencé par La Ferme des animaux de George Orwell.
Syd Barrett : guitare, chant (1965 - 1968)
David Gilmour : guitare, chant (depuis 1968)
Nick Mason : batterie, percussions (depuis 1965)
Roger Waters : basse, guitare, chant (1965 - 1986 ; 2005 au Live 8)
Richard Wright : claviers, chant (1965 - 1981 ; depuis 1987)
